近日，新能源動力研究所黃震院士團隊周寶文副教授課題組在Science Bulletin上發(fā)表了題為“An Integrated Photocatalytic Redox Architecture for Simultaneous Overall Conversion of CO2 and H2O toward CH4 and H2O2”的研究論文，展示了一種新穎的一體化集成式光催化氧化還原架構(gòu)，利用陽光將二氧化碳和水轉(zhuǎn)化為綠色甲烷和過氧化氫。新能源動力研究所博士后Muhammad Salman Nasir、北京大學Bowen Sheng、加拿大麥吉爾大學Ying Zhao為論文共同第一作者，周寶文副教授、北京大學王平助理教授、王新強教授、加拿大麥吉爾大學Jun Song教授為共同通訊作者。
可再生合成燃料是未來能源動力裝備脫碳的重要解決方案。甲烷是一種應(yīng)用廣泛的化學燃料，具有成熟的存儲、運輸和利用的基礎(chǔ)設(shè)施，目前主要來源于天然氣和可燃冰等不可再生的化石資源，在使用過程中會不可避免地造成嚴重的碳排放。過氧化氫是一種重要的精細化學品，在環(huán)境修復(fù)、有機合成、生物醫(yī)藥以及電子工業(yè)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)蒽醌法生產(chǎn)過氧化氫的工藝復(fù)雜、環(huán)境污染嚴重。利用太陽能，通過人工光合作用將二氧化碳和水轉(zhuǎn)化成綠色甲烷和過氧化氫，展示了一條合成碳中性燃料聯(lián)產(chǎn)高值化學品的理想途徑。
Zn/GaN NWs/Si一體化集成式光催化氧化還原架構(gòu)人工光合成 綠色CH4 聯(lián)產(chǎn) H2O2的示意圖
研究展示了一種新穎的一體化集成式光催化氧化還原架構(gòu)，該架構(gòu)基于鋅納米顆粒（Zn NPs）修飾的一維氮化鎵納米線陣列/硅組裝體（GaN NWs/Si）。得益于其出色的光電和催化特性，在集中光的照射下，不依賴犧牲劑或其他形式的外部能源，該架構(gòu)以二氧化碳和水為原料，實現(xiàn)了每小時189 mmol/g的CH4生成速率和93.6%的CH4選擇性，同時以每小時25 mmol/g的速率生成過氧化氫。原位光譜表征、同位素標記實驗和密度泛函理論（DFT）計算等研究闡明了Zn NPs/GaN NWs/Si一體化集成式光催化氧化還原架構(gòu)將CO2和H2O同時轉(zhuǎn)化成為CH4和H2O2的反應(yīng)機制。研究發(fā)現(xiàn)，Zn NPs與GaN納米線表面顯著降低了CO?還原的能量勢壘，同時提高析氫反應(yīng)的能壘，從而促進CO2還原高選擇性生成CH4并抑制了析氫反應(yīng)。Zn納米顆粒削弱*OH在GaN納米線的表面吸附強度，降低其自身偶聯(lián)的反應(yīng)能壘，促進H2O2的形成。該技術(shù)路線氣相產(chǎn)物CH4和液相產(chǎn)物H2O2可以實現(xiàn)自動相分離，加之H2O2水溶液潛在的經(jīng)濟價值，因此具有更好的產(chǎn)業(yè)化前景。同時，這種集成式器件化的架構(gòu)有助于分布式利用太陽能人工光合成綠色燃料和高值化學品。
周寶文課題組致力于面向碳中和的能源器件-系統(tǒng)-解決方案，開展人工光合作用、綠氫和可再生合成燃料、化學儲能與下一代電池技術(shù)，近年來以通訊/第一作者身份在Nature Catalysis, PNAS, Nature Communications等期刊發(fā)表論文近50篇，授權(quán)發(fā)明專利7件。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃氫能技術(shù)重點專項、國家自然科學優(yōu)秀青年基金（海外）、上海市基礎(chǔ)研究特區(qū)計劃、上海交通大學-國土自然資源部第二海洋研究所“深藍計劃”項目等資助。
論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927324008272
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