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近日，機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院燃料電池研究所章俊良課題組在Journal of the American Chemical Society上發(fā)表研究論文“Lithium-mediated ammonia electrosynthesis with ether-based electrolytes”，系統(tǒng)研究了以醚類作為電解質(zhì)溶劑的鋰介導(dǎo)合成氨路線。燃料電池研究所博士生蔡熙陽、尤佳彬，巴黎卓越工程師學(xué)院本科生黎興典為論文的共同第一作者；章俊良教授、沈水云副教授和魏光華副教授為論文的通訊作者。
鋰介導(dǎo)合成氨反應(yīng)中溶劑的關(guān)鍵行為探究
氨是全球年產(chǎn)量排名第二的化工原料，被廣泛運(yùn)用于農(nóng)業(yè)、工業(yè)、醫(yī)藥、新能源等領(lǐng)域。目前，人類生產(chǎn)生活所需要的氨主要通過哈伯反應(yīng)在高溫、高壓下得到。針對(duì)哈伯反應(yīng)當(dāng)前存在的高能耗、高二氧化碳排放等問題，鋰介導(dǎo)氮?dú)膺€原反應(yīng)為合成氨過程提供了新思路，即以電能替代傳統(tǒng)熱力學(xué)能，實(shí)現(xiàn)了常溫常壓下的固氮反應(yīng)，故被認(rèn)為是一種極具潛力的合成氨替代技術(shù)。然而，鋰介導(dǎo)合成氨也面臨著反應(yīng)速率受限、副反應(yīng)突出、氨產(chǎn)物分離困難等技術(shù)瓶頸，這些問題為電解液的進(jìn)一步優(yōu)化提出了新的挑戰(zhàn)。
在上述背景下，論文揭示了醚類溶劑在鋰介導(dǎo)合成氨反應(yīng)中關(guān)鍵作用。通過電化學(xué)測(cè)試，結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算及物理化學(xué)表征，研究發(fā)現(xiàn)溶劑分子將主導(dǎo)電解液中的鋰離子的溶劑化構(gòu)型，并誘導(dǎo)電極表面形成不同組分和形貌特征的固體電解質(zhì)界面膜，進(jìn)而影響體系的導(dǎo)電性、副反應(yīng)劇烈程度、氨產(chǎn)物分布和法拉第效率。同時(shí)，研究還在四氫呋喃溶劑中實(shí)現(xiàn)了58.5 ± 6.1%的高法拉第效率，并在二甲氧基乙烷溶劑中實(shí)現(xiàn)低極化，高穩(wěn)定性的連續(xù)合成氨。這項(xiàng)工作拓展了鋰介導(dǎo)合成氨體系中的溶劑選擇，揭示了溶劑的關(guān)鍵作用，并為開發(fā)下一代溶劑指明了方向。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08965
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