燃料電池研究所在單原子催化氧氣還原方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布時(shí)間：2022-02-10   閱讀：870

近日，燃料電池研究所章俊良教授和蔣昆副教授，在單原子Pt配位環(huán)境和氧還原反應(yīng)選擇性調(diào)控方面取得新進(jìn)展，在Nature Communications上發(fā)表了題為Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs的研究成果，論文第一作者為2019級(jí)碩士研究生趙佳俊，章俊良教授和蔣昆副教授為共同通訊作者。

 

 

電催化氧還原反應(yīng)（ORR）是可再生能源轉(zhuǎn)化和利用過程中的一個(gè)重要反應(yīng)。分子O2可通過4e−途徑還原為H2O，或通過2e−途徑還原為H2O2。前者是質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）和金屬-空氣電池中的重要反應(yīng)，以最大限度提高化學(xué)能量轉(zhuǎn)換效率，后者是一種環(huán)境友好的H2O2原位生產(chǎn)方法。因此，無論是基礎(chǔ)機(jī)理研究還是應(yīng)用研究，都迫切需要一種簡單的ORR反應(yīng)路徑調(diào)控策略。

 

本體Pt催化劑被認(rèn)為是催化O2轉(zhuǎn)化為H2O的最佳單體金屬材料，但原子級(jí)分散的Pt催化劑在還原產(chǎn)物選擇性方面存在爭議。在這一工作中，作者通過將孤立的Pt原子分散在具有不同非金屬元素?fù)诫s的碳納米管（CNTs）基底上，制備了一系列具有不同配位環(huán)境和位點(diǎn)密度的Pt單原子催化劑（Pt-X-CNT, X = S, C, N）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，將Pt原子配位環(huán)境從Pt-C調(diào)整為Pt-N-C和Pt-S-C，反應(yīng)從4e−調(diào)控到2e−路徑，實(shí)現(xiàn)了從23.3%到81.4%的可控 H2O2選擇性，以及從0.30到2.67的H2O2/H2O轉(zhuǎn)換頻率比（0.4 V vs. RHE電位條件）。理論計(jì)算表明，對于反應(yīng)中間體*OOH，Pt-C位點(diǎn)有利于其進(jìn)一步解離還原，而Pt-S和Pt-N位點(diǎn)更傾向于將其質(zhì)子化生成H2O2。以Pt-N-C催化劑為例，作者進(jìn)一步證明了隨著Pt位點(diǎn)密度的增加，最大的H2O2選擇性可以從70%調(diào)控到20%，這為不同應(yīng)用場景下的氧還原調(diào)控提供了思路。

 

論文鏈接：Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs

供稿：燃料電池研究所  
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