近日，我院燃燒能源研究團隊在化學(xué)化工領(lǐng)域期刊Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表題為“Evidence of phenolic pool as a key intermediate for zeolite-catalyzed lignin pyrolysis”的論文，發(fā)現(xiàn)并解析了木質(zhì)素催化熱解過程中的酚類聚合物，證實了“酚池”是該過程的重要中間產(chǎn)物，為生物質(zhì)的高值化利用提供了新的思路。我院劉春江博士為第一作者，周忠岳副教授和合肥工業(yè)大學(xué)賈良元副教授為共同通訊作者。
木質(zhì)素是生物質(zhì)的重要組成部分，約占地球有機碳的30%，在生產(chǎn)燃料和高價值化學(xué)品方面具有巨大潛力。基于沸石催化劑的木質(zhì)素催化裂解是一種簡單、有效的芳烴生產(chǎn)方法，但該工藝易結(jié)焦并進一步導(dǎo)致催化劑失活，難以獲得較高的產(chǎn)率和選擇性。“烴池”機理通常被用于解釋生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化過程中芳烴、結(jié)焦等產(chǎn)物的生成機制，但其在分子篩催化木質(zhì)素這一體系中的適用性仍存在一定爭議。極少數(shù)的文獻提出“酚池”機理，但常規(guī)實驗方法無法直接探測活潑反應(yīng)過程中的酚類聚合物，目前仍缺乏直接、有力的實驗證據(jù)。
研究工作借助課題組近期發(fā)展的原位大氣壓光電離/高分辨質(zhì)譜方法，突破了傳統(tǒng)方法在測量大分子活潑產(chǎn)物方面的局限，在分子篩催化木質(zhì)素?zé)峤膺^程中首次發(fā)現(xiàn)了酚類聚合物，探測到的聚合物最高可達六聚體。這是迄今為止有關(guān)“酚池”機理的最直接實驗證據(jù)，該工作證實“酚池”類聚合物是分子篩催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化過程中的重要中間產(chǎn)物。這一發(fā)現(xiàn)將有助于深入理解催化劑的失活機理，并為催化劑的優(yōu)化提供了新的思路。
該研究得到了科技部重點研發(fā)計劃和國家自然科學(xué)基金項目的資助。
周忠岳副教授長期從事在線質(zhì)譜儀器的研發(fā)和固體燃料的高效轉(zhuǎn)化利用研究，近年來，圍繞對氣相、氣固兩相、高壓液相等復(fù)雜反應(yīng)過程的表征和認知，發(fā)展了一系列原位、在線測量方法，并成功應(yīng)用于化石燃料的燃燒、固體推進劑的燃燒、碳基能源的催化轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域的研究。
Angewandte Chemie International Edition創(chuàng)刊于1888年，是化學(xué)領(lǐng)域的權(quán)威期刊，由德國化學(xué)會和John Wiley & Sons, Inc.聯(lián)合出版發(fā)行，報道化學(xué)學(xué)科原創(chuàng)性研究成果，最新影響因子為12.959。
論文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011937
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