近日，我院張文明教授團隊在Advanced Functional Materials上發(fā)表了題為“Delamination-free functional graphene surface by multi-scale, conformal wrinkling”的研究論文，提出了一種單層石墨烯后固化轉(zhuǎn)移方法，構(gòu)筑了無分層式多尺度石墨烯共形褶皺功能表面，闡明了高溫后固化工藝引入梯度界面層的化學成因，揭示了界面黏合強度增強效應(yīng)的力學機理，有效地解決了多層硬膜-軟基系統(tǒng)中的分層失效難題。學院博士后胡開明和中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所碩士生劉運啟為該文共同第一作者，張文明教授、化學與化工學院姜學松研究員、中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所狄增峰研究員為共同通訊作者。
屈曲分層行為
褶皺-分層轉(zhuǎn)換行為
無分層褶皺后屈曲行為
褶皺結(jié)構(gòu)在自然界與人造系統(tǒng)中廣泛存在，如人體皮膚褶皺、氣道黏膜、手指指紋、干枯水果表皮、地質(zhì)巖層與褶皺連衣裙等。共形褶皺結(jié)構(gòu)是在傳統(tǒng)硬膜-軟基系統(tǒng)中引入一層可控表皮層，通過調(diào)節(jié)表皮層的厚度、楊氏模量等物理參數(shù)可精準地控制硬膜層褶皺特性，進而可極大改善微納米器件表面的表面浸潤性、光學、力學、電學和化學活性等功能，對其在智能表面、微納制造、柔性器件構(gòu)筑和材料物性表征等方面的應(yīng)用至關(guān)重要。
(a)可逆的多尺度石墨烯共形褶皺功能表面; (b) 三維形貌表征；(c-d) 多層系統(tǒng)中梯度界面層的化學成因
高質(zhì)量、大面積共形褶皺結(jié)構(gòu)制造關(guān)鍵在于可控的層間應(yīng)力失配和良好的共形接觸。然而，層間應(yīng)力失配會誘發(fā)功能層-表皮層-軟基多層系統(tǒng)層間滑移和局部分層現(xiàn)象，極大地影響了層間共形接觸狀態(tài)，甚至直接導(dǎo)致微納米器件整體失效，嚴重制約了共形褶皺功能表面在器件性能調(diào)控方面的應(yīng)用。張文明團隊聯(lián)合姜學松團隊和狄增峰團隊，針對石墨烯共形褶皺制造技中傳統(tǒng)濕法轉(zhuǎn)移工藝引入的分層失效難題，提出了一種顯著增強石墨烯/PMMA/PDMS層間界面黏合強度的后固化制備方法，有效地消除傳統(tǒng)工藝分層失效現(xiàn)象。上述后固化工藝可重復(fù)性和通用性強、穩(wěn)定性好，可用于其他二維材料的應(yīng)力工程領(lǐng)域。
不同制造工藝下褶皺表面圖案對比研究：(a) 傳統(tǒng)濕法轉(zhuǎn)移；（b）傳統(tǒng)濕法轉(zhuǎn)移工藝，低溫多步平坦化工藝；(c) 后固化工藝。
為了揭示后固化工藝顯著增強界面黏合強度的力學與化學機理，胡開明等人分別建立了屈曲分層行為、褶皺-分層轉(zhuǎn)換行為、無分層式后屈曲行為等表面失穩(wěn)行為的內(nèi)聚力模型，推導(dǎo)出不同表面失穩(wěn)行為之間臨界應(yīng)力和臨界界面黏合強度條件，闡明了后固化工藝增強界面黏合強度的力學機理；進一步對石墨烯/PMMA-PDMS界面進行了切面表征，發(fā)現(xiàn)了在PMMA與PDMS之間形成一層分子鏈不同程度交錯的梯度界面，其原因為高溫后固化工藝加速了高分子鏈的布朗運動，揭示了界面黏合強度的化學成因。此外，對比分析不同制造工藝的褶皺表面特征，并結(jié)合實驗現(xiàn)象和屈曲失穩(wěn)力學理論模型，厘清了共形褶皺的多尺度性與梯度界面層形成的關(guān)聯(lián)關(guān)系。
多尺度共形石墨烯褶皺結(jié)構(gòu)的光衍射現(xiàn)象
研究還觀測到多尺度共形石墨烯褶皺具有新奇的連續(xù)衍射現(xiàn)象，與傳統(tǒng)單一尺度褶皺結(jié)構(gòu)的離散衍射現(xiàn)象存在著顯著的差異。通過引入光柵衍射理論揭示上述現(xiàn)象的物理機制，研究表明：共形褶皺的多尺度性引起了多角度、多級衍射光的疊加效應(yīng)。上述石墨烯表面具有優(yōu)異的光學衍射性能與表面浸潤性，在光編碼加密技術(shù)、光操縱、光學雙穩(wěn)態(tài)器件和可調(diào)超疏水智能表面器件等應(yīng)用方面有著巨大的應(yīng)用價值。
該研究得到了上海市優(yōu)秀學術(shù)帶頭人計劃項目、國家自然科學基金和博士后創(chuàng)新人才計劃等項目的資助。
附：Advanced Functional Materials期刊簡介
Advanced Functional Materials為工程技術(shù)領(lǐng)域的國際期刊，影響因子為16.836，主要報道材料科學、納米技術(shù)、應(yīng)用物理、生物化學等領(lǐng)域的突破性的基礎(chǔ)性和應(yīng)用性研究成果。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202003273.
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