近日，燃料電池研究所蔣昆副教授在銅催化二氧化碳還原制備多碳產(chǎn)物研究方面取得新進展，與美國加州大學(xué)伯克利分校Alexis T. Bell教授研究組合作，以第一作者在國際能源領(lǐng)域期刊ACS Energy Letters上共同發(fā)表了題為“Effects of Surface Roughness on the Electrochemical Reduction of CO2 over Cu”的研究成果。
圖1. 實驗設(shè)計與機器學(xué)習(xí)相結(jié)合，協(xié)同研究多碳產(chǎn)物分布與Cu電極粗糙度的關(guān)系
在眾多的催化劑中，金屬Cu基催化劑仍是唯一可將CO2高選擇性電還原為乙烯、乙醇、丙醇等多碳產(chǎn)物的催化材料；影響Cu表面催化C-C偶聯(lián)步驟的關(guān)鍵因素如晶界密度、晶面結(jié)構(gòu)、表面氧化態(tài)等，目前備受研究者關(guān)注且多有爭議。蔣昆等人以高純Cu箔為工作電極，經(jīng)由不同氣氛下的等離子體轟擊處理，比較了不同粗糙度的Cu箔上電催化CO2還原產(chǎn)物的分布規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，相同處理時間下，O2等離子體和Ar等離子體比N2氣氛下轟擊Cu產(chǎn)生更多的“峰谷”結(jié)構(gòu)，即更大的表面粗糙度；Cu上催化CO2還原的表觀活性（電流密度）與Cu電極的活性面積相關(guān)。而Cu上的多碳產(chǎn)物選擇性僅和表面粗糙度相關(guān)，與物理粗糙（Ar+轟擊）或者化學(xué)粗糙（O2?轟擊）的方式、Cu表面的化學(xué)價態(tài)無關(guān)。同時，作者與加州理工大學(xué)Yufeng Huang 博士， William A Goddard，III教授合作，通過機器學(xué)習(xí)的研究方法，模擬得出17.6 × 17.4 × 10.1 nm3 銅箔表面~10433個表面原子上的*CO的吸附能大小，以及更有利于多碳中間體*CO-COH吸附的活性位點密度分布，從原子層面上揭示了實驗中“粗糙度效應(yīng)”的起源。
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