近日，新能源動力研究所江治副教授提出了一種基于 n 型硫化物半導(dǎo)體的高效、穩(wěn)定 Z 型全解水體系，在可見光和常壓條件下可直接制備高純氫氣。研究成果“Efficient and stable n-type sulfide overall water splitting with separated hydrogen production”發(fā)表在期刊Nature Communications上。博士生羅皓霖為論文第一作者，江治副教授、浙江大學(xué)陸俊教授為共同通訊作者。
在全球能源轉(zhuǎn)型背景下，利用太陽能直接將水分解成氫氣被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)綠氫生產(chǎn)的理想途徑。其中，硫化物基半導(dǎo)體因其優(yōu)異的可見光吸收能力和析氫半反應(yīng)活性，被視為極具潛力的光催化劑。然而硫化物基半導(dǎo)體尤其是n型硫化物，在實(shí)際應(yīng)用中面臨光腐蝕和電荷傳輸?shù)碾p重挑戰(zhàn)，難以實(shí)現(xiàn)化學(xué)計量比的水分解。以CdS為例，其雖具有高電子遷移率和寬光譜吸收等優(yōu)勢，但難以實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的整體水分解，成為該領(lǐng)域的關(guān)鍵瓶頸。對此，研究構(gòu)建了以可逆 [Fe(CN)?]3?/[Fe(CN)?]??電對為電荷傳遞介質(zhì)的液相 Z 型體系。其中，CdS作為析氫光催化劑，BiVO?作為析氧光催化劑，兩者均為 n 型半導(dǎo)體材料。該機(jī)制不僅突破了傳統(tǒng)固態(tài) Z 型體系對材料類型的限制，還具有在產(chǎn)氣源頭直接實(shí)現(xiàn)氫氧分離的潛力，有助于消除氫氧混合所帶來的安全風(fēng)險。該體系在450 nm光照下實(shí)現(xiàn)了10.2%的表觀量子效率。
本研究構(gòu)建的穩(wěn)定體系包含三項(xiàng)創(chuàng)新策略：首先，在析氫端，通過 Pt@CrO? + Co?O? 的雙助催化劑設(shè)計，將CdS的析氫產(chǎn)率提升至568 μmol·h?1，相比裸CdS提高了數(shù)百倍，大幅提升了CdS在介質(zhì)中的析氫反應(yīng)動力學(xué)并抑制了可能的副反應(yīng)；在析氧端，通過鈷離子誘導(dǎo)表面局部結(jié)構(gòu)調(diào)變，顯著增強(qiáng)了 BiVO? 的空穴轉(zhuǎn)移特性和析氧活性（提升4-5倍）。其次，研究揭示了一個新的失活機(jī)理，即介質(zhì)誘導(dǎo)的Fe?[Fe(CN)?]?（普魯士藍(lán)類物質(zhì)）表面沉積是導(dǎo)致體系失活的關(guān)鍵因素，并提出雙氧化物包覆策略，有效抑制光腐蝕和界面鈍化，使體系在長時間連續(xù)循環(huán)中保持穩(wěn)定。最后，研究在雙室反應(yīng)器中成功演示了純氫氣和純氧氣的空間分離生產(chǎn)，有效降低了傳統(tǒng)光催化體系中氫氧氣體分離帶來的額外成本和安全隱患。該研究成果不僅證明了n型硫化物可以實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的整體水分解，打破了其“易腐蝕、不適用于全分解水”的傳統(tǒng)認(rèn)知，為構(gòu)建高效、穩(wěn)定、安全的太陽能制氫系統(tǒng)提供了新路徑。
新能源動力研究所上官文峰教授、日本信州大學(xué)Domen教授、岡山大學(xué)Yamakata教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)武曉君教授、格利菲斯大學(xué)Adam Lee教授等為本研究提供了重要支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-63840-1
上海交大
機(jī)械動力學(xué)院
上海交大
機(jī)動本科教務(wù)辦
SJTU機(jī)動研教辦
上海交大
機(jī)動校友辦
上海交大MEM
SJTUME基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)與創(chuàng)新實(shí)踐
SJTUME錘錘
上海交大
機(jī)動研究生會
ME微紅旗
ME礪遠(yuǎn)學(xué)術(shù)
SJTUME職業(yè)發(fā)展中心
學(xué)院OA系統(tǒng)
jAccount登錄
ENGLISH
地址：上海市東川路800號上海交通大學(xué)閔行校區(qū)機(jī)械與動力工程學(xué)院
郵編：200240
Email：sjtume@sjtu.edu.cn