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近日，新能源動(dòng)力研究所黃震院士團(tuán)隊(duì)周寶文副教授在Angew. Chem. Int. Edit.上發(fā)表了題為“Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN”的研究論文。該研究通過(guò)InGaN納米線/Si組裝體擔(dān)載的Fe-Mn二元非金屬催化劑，同時(shí)活化木質(zhì)素豐富的C-C和C-O鍵，實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)木質(zhì)素和水高效轉(zhuǎn)化制綠色合成氣，光→燃料的能量效率達(dá)到11.8%。新能源動(dòng)力研究所2021級(jí)碩士生俞天奇、加拿大麥吉爾大學(xué)博士生Ying Zhao為論文第一作者，周寶文副教授、加拿大麥吉爾大學(xué)Jun Song教授為共同通訊作者。
合成氣（CO和H2的混合物）是現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)液態(tài)燃料的基礎(chǔ)原料，傳統(tǒng)生產(chǎn)過(guò)程能耗高、二氧化碳排放嚴(yán)重。探索碳中性可持續(xù)的合成氣供應(yīng)方案對(duì)于未來(lái)重載大功率長(zhǎng)航程能源動(dòng)力裝備脫碳具有重要意義。木質(zhì)纖維素是地球規(guī)模最大的可再生碳?xì)滟Y源，年產(chǎn)量約1800億噸。而全球每年制漿造紙工業(yè)廢水排放的木質(zhì)素——木質(zhì)素纖維素的三大組分之一，高達(dá)5000萬(wàn)噸以上，不僅嚴(yán)重污染環(huán)境，而且造成資源的極大浪費(fèi)。太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)木質(zhì)素和水制綠色合成氣有望為碳中性液態(tài)燃料的可持續(xù)供應(yīng)提供新的解決方案，開(kāi)發(fā)新一代人工光合成器件是這一課題的關(guān)鍵。
圖1. InGaN納米線/Si組裝體擔(dān)載Fe-Mn二元非貴金屬活化木質(zhì)素C-C和C-O鍵制合成氣示意圖
本文通過(guò)鐵錳(Fe-Mn)二元納米顆粒修飾的銦摻雜氮化鎵(InGaN)納米線/Si人工光合成器件，利用太陽(yáng)光激發(fā)產(chǎn)生的高能載流子，同時(shí)活化木質(zhì)素分子豐富的C-C鍵和C-O鍵，有助于充分利用木質(zhì)素的不同官能團(tuán)制備綠色合成氣（圖1）。
圖2 InGaN納米線/硅組裝體擔(dān)載Fe-Mn二元非貴金屬活化木質(zhì)素C-C和C-O鍵制備合成氣機(jī)理研究
Fe-Mn納米顆粒修飾的InGaN納米線/Si組裝體在太陽(yáng)光子的激發(fā)下，利用半導(dǎo)體組裝體產(chǎn)生的光生空穴有效活化斷裂木質(zhì)素分子中的OCH3的C-O鍵和CH2CH2-CH3的C-C鍵，釋放出•CH3，隨之與水分解產(chǎn)生的•OH自由基經(jīng)過(guò)系列演變最后生成CO和H2。同位素標(biāo)記、原位譜學(xué)表征以及理論計(jì)算揭示了木質(zhì)素和水分子演變成合成氣的反應(yīng)路徑（圖2）。研究發(fā)現(xiàn)，合成氣主要來(lái)源于木質(zhì)素衍生的•CH3和水氧化產(chǎn)生的•OH。模型化合物活性以及C-C鍵和C-O鍵斷裂能大小的比較，進(jìn)一步證實(shí)Fe-Mn二元助催化劑可同時(shí)斷裂木質(zhì)素的C-C和C-O鍵，使最大化利用木質(zhì)素不同官能團(tuán)制備綠色合成氣成為可能。
本文開(kāi)發(fā)了一種同時(shí)活化C-C鍵和C-O鍵的Fe-Mn二元非貴金屬催化劑，利用InGaN納米線/Si組裝體出色的光子學(xué)和電子學(xué)性能，實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)木質(zhì)素和水高效制備綠色合成氣。
周寶文副教授致力于面向碳中和的能源器件-系統(tǒng)-解決方案，開(kāi)展人工光合作用、綠氫和可再生合成燃料、化學(xué)儲(chǔ)能與下一代電池技術(shù)、廢棄物資源化利用的研究，近3年來(lái)以通訊作者身份在Nat. Catal., PNAS., Nat. Commun.等期刊發(fā)表論文30余篇，授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利3件。該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃氫能技術(shù)重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金（海外）、上海市基礎(chǔ)研究特區(qū)計(jì)劃、上海交通大學(xué)-國(guó)土自然資源部第二海洋研究所“深藍(lán)計(jì)劃”項(xiàng)目等資助。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413528
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